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當(dāng)機(jī)器學(xué)習(xí)來(lái)到材料與化學(xué)中時(shí)，會(huì)發(fā)生什么？
來(lái)源：測(cè)試GO 時(shí)間：2021-10-22 17:41:08 瀏覽：8079次

引言

未來(lái)，基礎(chǔ)科研領(lǐng)域的發(fā)展將構(gòu)筑于數(shù)據(jù)與人工智能的基礎(chǔ)之上。對(duì)此，我們應(yīng)該抓住AI時(shí)代的發(fā)展契機(jī)，積極構(gòu)建基礎(chǔ)科研數(shù)據(jù)庫(kù)，高效利用人工智能技術(shù)，搶占技術(shù)創(chuàng)新高地，實(shí)現(xiàn)材料、化學(xué)、物理等基礎(chǔ)科研領(lǐng)域的大發(fā)展。

往期課程回放：

2016年，谷歌AlphaGo的橫空出世，將世人的焦點(diǎn)吸引到了人工智能領(lǐng)域。短短兩年時(shí)間，人工智能技術(shù)在商業(yè)領(lǐng)域獲得了空前的成功。語(yǔ)音識(shí)別、圖像識(shí)別、無(wú)人駕駛、智慧金融等領(lǐng)域，無(wú)一不在影響著人們的生活。但不為大眾所關(guān)注的是，人工智能技術(shù)在科研領(lǐng)域也掀起了巨大的“波瀾”。

2018年7月，《Nature》期刊上發(fā)表的一篇題為“分子和材料研究用的機(jī)器學(xué)習(xí)”的文章，對(duì)人工智能技術(shù)在材料、化學(xué)中的作用進(jìn)行了綜述。文章認(rèn)為，計(jì)算化學(xué)/材料學(xué)的研究流程已經(jīng)更迭至第三代。第一代是“結(jié)構(gòu)-性能”計(jì)算，主要利用局部?jī)?yōu)化算法從結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)出性能；第二代為“晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)”，主要利用全局優(yōu)化算法從元素組成預(yù)測(cè)出結(jié)構(gòu)與性能；第三代為“統(tǒng)計(jì)驅(qū)動(dòng)的設(shè)計(jì)”，主要利用機(jī)器學(xué)習(xí)算法從物理、化學(xué)數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)出元素組成、結(jié)構(gòu)和性能。

同年，英國(guó)格拉斯哥大學(xué)研究人員采用機(jī)器學(xué)習(xí)算法，開(kāi)發(fā)出可預(yù)測(cè)化學(xué)反應(yīng)的有機(jī)化學(xué)合成機(jī)器人。在學(xué)習(xí)了100種（10%）化學(xué)反應(yīng)后，該智能機(jī)器人能夠以80%的準(zhǔn)確度預(yù)測(cè)出其他化學(xué)反應(yīng)，并且還能夠預(yù)測(cè)出人類未知的新型化學(xué)反應(yīng)。

事實(shí)上，材料、化學(xué)、物理等基礎(chǔ)科研領(lǐng)域的研究過(guò)程中都充滿了“大數(shù)據(jù)”，從設(shè)計(jì)、實(shí)驗(yàn)、測(cè)試到證明等環(huán)節(jié)，科學(xué)家們都離不開(kāi)數(shù)據(jù)的搜集、選擇和分析。機(jī)器學(xué)習(xí)（Machine Learning，ML）作為一門多領(lǐng)域交叉學(xué)科，涉及概率論、統(tǒng)計(jì)學(xué)、凸分析、算法復(fù)雜度理論等多門學(xué)科，擅長(zhǎng)在海量數(shù)據(jù)中尋找隱藏的因果關(guān)系，可用于解決基礎(chǔ)科研中的種種問(wèn)題，因此得到了科研工作者的廣泛關(guān)注。

那么，當(dāng)機(jī)器學(xué)習(xí)來(lái)到材料與化學(xué)中時(shí)，到底會(huì)觸碰出什么樣的火花呢？

有鑒于此，筆者一覽國(guó)內(nèi)外頂級(jí)期刊上近期涉及機(jī)器學(xué)習(xí)的相關(guān)研究，介紹解讀了其中部分有關(guān)材料及化學(xué)的最新研究成果，希望能帶領(lǐng)大家走進(jìn)這個(gè)領(lǐng)域，并給相關(guān)科研工作者帶來(lái)一絲啟發(fā)。

最新研究成果

1、Science Advances：利用機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)不同納米多孔材料進(jìn)行指紋識(shí)別以獲得最佳儲(chǔ)氫條件

隨著電動(dòng)汽車的快速發(fā)展，氫燃料電池正凸顯出越來(lái)越重要的作用。市場(chǎng)上已經(jīng)出現(xiàn)了部分氫燃料電池汽車，但這些汽車儲(chǔ)存的氫氣壓縮壓力高達(dá)700 bar，一旦發(fā)生交通事故極易造成氫氣泄漏甚至產(chǎn)生爆炸。研究表明，通過(guò)向汽車燃料箱加注吸附儲(chǔ)氫材料能夠有效解決以上問(wèn)題。

截止目前，科學(xué)家們已經(jīng)探索了多種類型的納米多孔材料（NPMs），包括沸石、碳基材料和金屬有機(jī)框架（MOFs）等用于吸附儲(chǔ)氫。高通量分子模擬一直是篩選納米多孔材料是否具有吸附特性的主要方法，即通過(guò)模擬來(lái)計(jì)算材料特性。為了降低高通量篩選過(guò)程的計(jì)算成本，機(jī)器學(xué)習(xí)算法逐漸開(kāi)始被用于根據(jù)NPMs的結(jié)構(gòu)信息預(yù)測(cè)吸附特性。

有鑒于此，美國(guó)明尼蘇達(dá)大學(xué)的Siepmann等[1]報(bào)道了一種機(jī)器學(xué)習(xí)方法，用于在單個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型中預(yù)測(cè)不同NPMs的氣體吸附與溫度及壓力的函數(shù)關(guān)系。作者使用從沸石、金屬有機(jī)骨架和超交聯(lián)聚合物的高通量模擬中獲得的數(shù)據(jù)，開(kāi)發(fā)了一種機(jī)器學(xué)習(xí)模型，該模型可以同時(shí)預(yù)測(cè)多種材料在不同的壓力和溫度范圍內(nèi)的吸附載荷，并且能夠在給定的壓差下確定具有最高工作容量的最佳儲(chǔ)氫溫度。

此外，作者還利用機(jī)器學(xué)習(xí)為每個(gè)NPMs進(jìn)行了指紋編碼，用于區(qū)分其吸附行為。最后，作者發(fā)現(xiàn)機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)陽(yáng)離子交換沸石給出的預(yù)測(cè)最佳溫度和儲(chǔ)氫容量與實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常吻合。本文的方法和結(jié)果為儲(chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)提供了新的指導(dǎo)方針，并進(jìn)一步拓展了機(jī)器學(xué)習(xí)在高通量材料研發(fā)領(lǐng)域的可能性。

圖1 用于預(yù)測(cè)NPMs中氣體吸附荷載的機(jī)器學(xué)習(xí)模型

2、Nature：貝葉斯反應(yīng)優(yōu)化作為化學(xué)合成的工具

無(wú)論是在開(kāi)發(fā)救生藥物中，還是在研制新材料時(shí)，優(yōu)化合成反應(yīng)對(duì)于化學(xué)研究都至關(guān)重要。但是，反應(yīng)優(yōu)化需要反復(fù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，平衡眾多耦合變量之間的相互沖突，如反應(yīng)底物、催化劑、試劑、添加劑、溶劑、濃度、溫度和反應(yīng)器類型，并且經(jīng)常涉及在成千上萬(wàn)種可能的實(shí)驗(yàn)條件中尋找最佳條件。

然而，由于時(shí)間、成本和材料的限制，在標(biāo)準(zhǔn)的優(yōu)化反應(yīng)中，化學(xué)研究人員只能評(píng)估這些條件的一小部分。有經(jīng)驗(yàn)的化學(xué)家也只能通過(guò)搜尋文獻(xiàn)中相似的化學(xué)反應(yīng)并根據(jù)經(jīng)驗(yàn)、機(jī)理理解和經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)等進(jìn)行簡(jiǎn)單的推測(cè)，只能將最有影響力的反應(yīng)參數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。貝葉斯優(yōu)化作為一種基于迭代響應(yīng)面的全局優(yōu)化算法，在機(jī)器學(xué)習(xí)模型中表現(xiàn)出卓越的性能，目前在化學(xué)反應(yīng)中已逐漸開(kāi)始嶄露頭角， 但關(guān)于其在合成化學(xué)中用于反應(yīng)優(yōu)化的應(yīng)用和評(píng)估依然鮮有報(bào)道。

有鑒于此，普林斯頓大學(xué)Doyle等[2]報(bào)道了貝葉斯反應(yīng)優(yōu)化框架和開(kāi)放源代碼軟件工具的開(kāi)發(fā)情況，該工具可讓化學(xué)家輕松的將最新的優(yōu)化算法集成到他們的日常實(shí)驗(yàn)中。作者收集了鈀催化直接芳基化反應(yīng)的大型基準(zhǔn)數(shù)據(jù)集，對(duì)反應(yīng)優(yōu)化中的人為決策進(jìn)行了貝葉斯優(yōu)化，并將貝葉斯優(yōu)化應(yīng)用于光延反應(yīng)和脫氧氟化反應(yīng)的優(yōu)化工作中。

結(jié)果表明，貝葉斯優(yōu)化在平均優(yōu)化效率（實(shí)驗(yàn)數(shù)量）和一致性（結(jié)果與初始可用數(shù)據(jù)的差異）方面均優(yōu)于人類決策。這項(xiàng)工作表明，在日常實(shí)驗(yàn)中采用貝葉斯優(yōu)化方法，可以對(duì)實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行更明智及數(shù)據(jù)化的分析處理，從而促進(jìn)功能化學(xué)品的有效合成。

圖2 貝葉斯優(yōu)化機(jī)制

3、JACS：利用機(jī)器學(xué)習(xí)發(fā)現(xiàn)并優(yōu)化制備銅催化劑所需的添加劑

通過(guò)電化學(xué)反應(yīng)將CO2還原成化學(xué)品是碳資源循環(huán)利用的重要方式。銅基催化劑可以將CO2 電化學(xué)還原得到一系列產(chǎn)物，包括C1（CO，HCOOH，CH4，CH3OH）和C2+（C2H4，C2H6，C2H5OH，C3H7OH）。催化劑制備中的添加劑能調(diào)控CO2還原的選擇性。通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)進(jìn)行有效的數(shù)據(jù)分析，可以加速發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化潛在的新催化劑。

有鑒于此，廈門大學(xué)汪騁教授課題組[3]報(bào)道了在制備用于電化學(xué)CO2還原（CO2RR）的銅（Cu）催化劑過(guò)程中，利用機(jī)器學(xué)習(xí)發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化添加劑的過(guò)程。該過(guò)程包括三個(gè)迭代循環(huán)：“實(shí)驗(yàn)測(cè)試——機(jī)器學(xué)習(xí)分析——預(yù)測(cè)和重新設(shè)計(jì)”。作者以銅鹽為原料，利用電化學(xué)沉積法制備銅催化劑，并且加入不同的金屬鹽和有機(jī)分子作為添加劑。經(jīng)過(guò)三次反復(fù)的實(shí)驗(yàn)測(cè)試、機(jī)器學(xué)習(xí)分析、預(yù)測(cè)和重新設(shè)計(jì)，確定了錫（Sn）鹽是獲得CO和HCOOH的重要添加劑，脂肪醇是促進(jìn)C2+生成的重要添加劑。通過(guò)對(duì)不同添加劑制備催化劑表征發(fā)現(xiàn)，脂肪醇可能在電沉積過(guò)程中促進(jìn)Cu2O立方體的形成。

在實(shí)驗(yàn)條件下，Cu2O立方體被還原為金屬Cu，對(duì)C2+產(chǎn)物具有高選擇性，與文獻(xiàn)報(bào)道的氧化物衍生銅（OD-Cu）的性能一致。經(jīng)過(guò)數(shù)次機(jī)器學(xué)習(xí)循環(huán)后，作者獲得了對(duì)CO、HCOOH和C2+產(chǎn)物具有選擇性的催化劑。

這一工作凸顯了機(jī)器學(xué)習(xí)通過(guò)從有限數(shù)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中有效提取信息來(lái)加速材料開(kāi)發(fā)的潛力。雖然只研究了約300個(gè)不同催化劑，但機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)數(shù)據(jù)的高效分析幾乎復(fù)現(xiàn)了近年來(lái)銅基催化劑研究的所有主要結(jié)論，意義重大。

圖3 Cu基電催化劑的制備及三個(gè)迭代循環(huán)過(guò)程

4、ACS Catalysis：機(jī)器學(xué)習(xí)輔助催化劑優(yōu)化

近年來(lái)，將CO2作為C1源應(yīng)用于化工生產(chǎn)引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。然而，將CO2直接轉(zhuǎn)化為芳烴需要苛刻的反應(yīng)條件，通常需要的溫度高于300℃。其中，利用CO2和H2作為甲基化劑是一種實(shí)現(xiàn)CO2更高平衡轉(zhuǎn)化率的策略。但是關(guān)于使用CO2/H2作為甲基化劑進(jìn)行C-甲基化的研究卻鮮有報(bào)道，因此迫切需要開(kāi)發(fā)一種在溫和條件下將普通芳香族化合物進(jìn)行甲基化的催化劑體系以有效地將其轉(zhuǎn)化為具有更高附加值的化學(xué)產(chǎn)品。

有鑒于此，日本北海道大學(xué)Toyao等[4]報(bào)道了一種TiO2負(fù)載Re（Re/TiO2；Re=1 wt%）和H-β（SiO2/Al2O3=40）的組合催化劑，利用CO2和H2作為甲基化劑，對(duì)芳香烴進(jìn)行了催化甲基化反應(yīng)。通過(guò)對(duì)間二甲苯進(jìn)行催化甲基化反應(yīng)，該催化劑組合物顯示出優(yōu)異的合成甲基苯性能，從而使總甲基化產(chǎn)物的收率很高（以CO2和間二甲苯為基礎(chǔ)計(jì)算，分別為10％和57％）。在作者設(shè)定的反應(yīng)條件下，該催化劑在氣相中產(chǎn)生的副產(chǎn)物相對(duì)較少。同時(shí)，該催化劑在甲苯甲基化方面表現(xiàn)良好，對(duì)比其他研究的催化劑組合，對(duì)甲基化產(chǎn)物具有高收率和高選擇性。

此外，作者還使用了基于機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)的數(shù)據(jù)來(lái)識(shí)別控制催化性能的重要輸入變量，從而優(yōu)化用于甲基化反應(yīng)的催化劑。對(duì)比使用常規(guī)方法優(yōu)化的催化劑，通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)進(jìn)行優(yōu)化，制備出來(lái)具有1.8 wt%Re負(fù)載量的改良Re/TiO2催化劑，將其與沸石催化劑組合對(duì)CO2/H2的苯甲基化反應(yīng)表現(xiàn)出最好的催化活性。

圖4 組合催化劑的結(jié)構(gòu)示意圖

5、Angewan：機(jī)器學(xué)習(xí)在電池全尺度研究中的應(yīng)用

以鋰電池為代表的儲(chǔ)能器件在當(dāng)前能源系統(tǒng)中發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用。發(fā)展高安全、高能量密度的電池體系是能源領(lǐng)域的共性問(wèn)題，也是實(shí)現(xiàn)“碳中和”目標(biāo)的重要技術(shù)手段。然而，電池體系復(fù)雜的界面結(jié)構(gòu)與反應(yīng)特征極大地限制了高比能電池體系的快速發(fā)展與應(yīng)用，傳統(tǒng)“試錯(cuò)”法也很難在短期內(nèi)突破當(dāng)前技術(shù)瓶頸。新興的機(jī)器學(xué)習(xí)方法可以建立基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的新研究范式，已成為化學(xué)和材料學(xué)研究中的重要手段，為高比能電池研究提供了新的機(jī)遇。

有鑒于此，清華大學(xué)張強(qiáng)課題組[5]從微觀、介觀和宏觀尺度全面總結(jié)了機(jī)器學(xué)習(xí)方法在電池研究中的應(yīng)用和未來(lái)展望，強(qiáng)調(diào)了人類智慧在當(dāng)前電池機(jī)器學(xué)習(xí)研究中的重要性。作者認(rèn)為，機(jī)器學(xué)習(xí)在電池研究中的應(yīng)用包括多個(gè)方面，借助機(jī)器學(xué)習(xí)方法開(kāi)發(fā)高效、高精度的計(jì)算方法，可以實(shí)現(xiàn)更大尺度的分子模擬，探索電池中復(fù)雜的界面和非晶相結(jié)構(gòu)、界面反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)行為、界面離子輸運(yùn)性質(zhì)的微觀機(jī)制，從而深入理解電池中的微觀化學(xué)原理。同時(shí)，機(jī)器學(xué)習(xí)方法在分析大數(shù)據(jù)方面具有天然優(yōu)勢(shì)，在建立電池材料的構(gòu)效關(guān)系、分析實(shí)驗(yàn)表征數(shù)據(jù)、監(jiān)測(cè)電池狀態(tài)、預(yù)測(cè)電池壽命等方面具有極大的應(yīng)用前景。

此外，由于電池設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)中面臨著諸多工藝參數(shù)的優(yōu)化，比如電解液配方設(shè)計(jì)、復(fù)合電極設(shè)計(jì)、充放電協(xié)議優(yōu)化等，使用機(jī)器學(xué)習(xí)方法則可以實(shí)現(xiàn)高維空間的快速優(yōu)化，極大的降低實(shí)驗(yàn)成本和周期。結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)、多尺度模擬和實(shí)驗(yàn)方法，可以建立基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的下一代電池研發(fā)方法，加速下一代高比能電池體系的實(shí)用化進(jìn)程。這一研究范式同樣適用于其他功能材料的設(shè)計(jì)和器件的開(kāi)發(fā)。

圖5 機(jī)器學(xué)習(xí)在電池全尺度研究中的應(yīng)用

6、Energy Storage Materials：利用機(jī)器學(xué)習(xí)迅速準(zhǔn)確預(yù)測(cè)鋰硫電池中，硫宿主與多硫化鋰的結(jié)合能

近年來(lái)，由于能源需求的增加，二次電池系統(tǒng)得到了廣泛的研究，如鋰離子電池、鋰硫電池、鋅離子電池、鈉離子電池等。在這些儲(chǔ)能系統(tǒng)中，鋰硫電池因其理論能量密度高而備受關(guān)注。然而，多硫化鋰（LiPS）的穿梭效應(yīng)嚴(yán)重降低了電池的循環(huán)壽命，在充放電過(guò)程中，生成的Li2S4、Li2S6和Li2S8等可溶性多硫化物會(huì)遷移到鋰金屬負(fù)極上與之反應(yīng)，造成不可逆的容量損失。

金屬氧化物、硫化物、磷化物和氮化物等可以有效錨定LiPS并抑制穿梭效應(yīng)，從而提高電池循環(huán)穩(wěn)定性。然而，目前仍然很難獲得在宿主材料的不同點(diǎn)位（例如頂部、橋、洞點(diǎn)位）對(duì)LiPS的結(jié)合能，因此必須進(jìn)行重復(fù)且枯燥的實(shí)驗(yàn)來(lái)探索各種宿主材料對(duì)穿梭效應(yīng)的抑制能力。

隨著計(jì)算化學(xué)的迅速發(fā)展，第一性原理計(jì)算已被引入鋰硫電池領(lǐng)域，以預(yù)測(cè)宿主材料對(duì)LiPS的錨定強(qiáng)度。值得注意的是，在遷移和轉(zhuǎn)化過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)不同構(gòu)型的LiPS，因此有必要研究不同空間構(gòu)型、隨機(jī)點(diǎn)位的結(jié)合能。

有鑒于此，上海交通大學(xué)李金金等提出了一種超快速和精確的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，來(lái)預(yù)測(cè)吸附在具有任意構(gòu)型和隨機(jī)點(diǎn)位的宿主材料上LiPS的結(jié)合能，該方法可以綜合評(píng)價(jià)這些宿主材料對(duì)鋰硫電池穿梭效應(yīng)的抑制作用。作者提出的機(jī)器學(xué)習(xí)法與DFT法具有相同的預(yù)測(cè)精度，但比其快6個(gè)數(shù)量級(jí)。最重要的是，基于機(jī)器學(xué)習(xí)法，只需要1/7的數(shù)據(jù)集就可以顯示出很高的預(yù)測(cè)精度，而不是像從零訓(xùn)練（FS）那樣需要數(shù)千甚至數(shù)萬(wàn)個(gè)數(shù)據(jù)集。所提出的機(jī)器學(xué)習(xí)方法實(shí)現(xiàn)了對(duì)具有任意構(gòu)型和活性點(diǎn)位的宿主材料的LiPS結(jié)合強(qiáng)度的準(zhǔn)確和快速預(yù)測(cè)。這項(xiàng)工作為分子吸附在新興儲(chǔ)能材料及其電池系統(tǒng)領(lǐng)域的潛在應(yīng)用打開(kāi)了大門。

圖6 DFT和機(jī)器學(xué)習(xí)法吸附示意圖

參考文獻(xiàn)

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文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書(shū)面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒(méi)有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書(shū)面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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