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【頂刊速覽】Mxenes材料在儲能領(lǐng)域的最新研究進展
來源：科學10分鐘 時間：2021-10-22 18:33:10 瀏覽：5190次

1、Mxenes材料的基本概念

過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物（通常稱為MXenes）是自2011年Yury Gogotsi等發(fā)現(xiàn)碳化鈦（Ti3C2Tx）以來的一類新型二維材料。這些材料的一般公式為Mn+1XnTx（n=1、2或3），其中M是早期過渡金屬，X是碳或氮，T是從合成過程中繼承的表面基團，通常為-OH、-O和-F。MXenes通常由三元碳化物或氮化物的MAX相選擇性地刻蝕A原子層制得，其中A主要是IIIA族和IVA族元素。迄今為止報道的MAX相有70多種，目前基于Ti、V、Nb、Mo、Ta和Zr等的MXenes已經(jīng)被成功合成。這種化學和結(jié)構(gòu)上的多功能性使得MXenes在高導電性和大表面積等方面具有與石墨烯等其它二維納米材料的競爭優(yōu)勢，在多種應用領(lǐng)域特別是在電池、超級電容器和催化等能量轉(zhuǎn)換和儲能領(lǐng)域有著廣闊的應用前景。

2、Nature Communication：空氣氣氛下快速一鍋法制備二維碳化鈦并應用于高性能鋰離子電池

目前MXenes通常是通過選擇性蝕刻MAX相前驅(qū)體制備的，然而這種方法工藝復雜，需要數(shù)小時甚至數(shù)天才能獲得MXenes，這大大降低了生產(chǎn)效率，增加了生產(chǎn)成本，并且大多數(shù)合成方法僅限于使用含Al的MAX相前驅(qū)體，而含有Si、Zn、Ga、Ge和S元素的許多MAX相仍難以蝕刻。

此外，MXenes制備所需的MAX相前驅(qū)體通常是在高溫下利用熱壓、自漫延高溫、放電等離子燒結(jié)、電弧熔化或熔鹽方法進行合成，而這個過程中基本需要氣氛保護，進一步增加了生產(chǎn)成本和操作難度。因此，更加綠色、安全、高效的MXenes制備方法是亟待解決的關(guān)鍵問題之一。

為此，四川大學劉穎、 林紫鋒以及法國圖盧茲第三大學Patrice Simon合作報道了二維MXenes材料的一鍋法制備策略，首次實現(xiàn)了以元素單質(zhì)粉為前驅(qū)體直接制備二維MXenes材料（圖1）[1]。研究結(jié)果表明，制備過程利用熔融鹽作為反應介質(zhì)，在高溫合成過程中可防止反應物氧化，使MXenes的合成無需惰性氣體保護即可在空氣環(huán)境中進行，該方法大大簡化了合成操作。

與傳統(tǒng)的制備MAX相前驅(qū)體和MXenes的合成方法相比，一鍋法在700 °C進行原位快速刻蝕僅需10 min即可完成（圖2），整個合成時間小于8 h。將所制備Ti2CTx和Ti3C2Tx MXenes材料作為電化學儲鋰負極進行測試（圖3），結(jié)果表明這兩種MXenes電極與傳統(tǒng)的Lewis熔融酸蝕刻法獲得的MXenes具有相似的電化學特征，不存在顯著氧化還原峰，且表現(xiàn)出良好的倍率性能。

其中，Ti2CTx MXenes在 0.1 A g?1和2 A g?1的電流密度的容量分別為280 mAh g?1和160 mAh g?1。這種一鍋法的制備方法為MXenes材料的快速、簡便、低成本的合成鋪平了道路，并闡明了MXene材料在儲能應用方面的廣闊前景。

圖1 空氣氣氛一鍋法制備MXenes示意圖

圖2 700℃刻蝕10分鐘制備的Ti3C2Tx MXenes的結(jié)構(gòu)

圖3 Ti2CTx和Ti3C2Tx MXenes的電化學性能 

3、Energy Storage Materials：用于電化學儲能的2D鈦和釩碳化物Mxenes異質(zhì)結(jié)構(gòu)

二維 (2D) 材料因其具有高表面積、高氧化還原活性位點、優(yōu)異的離子和電荷傳輸特性以及出色的機械強度等特點，被視為電化學儲能材料的有力競爭者，其中MXenes更是因其本身的高電導率、高陽離子嵌入能力和高倍率贗電容特性而備受關(guān)注。此外，將不同2D材料垂直堆積而成的2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)是電化學儲能裝置最有前途的電極結(jié)構(gòu)設(shè)計之一，其能夠賦予電極多功能性以及將具有不同特性的單個2D構(gòu)建塊集成到異質(zhì)結(jié)構(gòu)當中，從而制備出許多具有不同特性的電池和超級電容器的新電極組合物。

為此，美國奧本大學Majid Beidaghi和Armin VahidMohammadi等人通過大規(guī)模液相自組裝將Ti3C2Tx和V2CTx進行2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)建，并利用陽離子驅(qū)動的自組裝工藝將兩種帶負電荷的MXenes薄片組裝成異層薄片（圖4）[2]。電化學性能測試表明，所制備的MXenes異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜在3 M H2SO4電解液中充放電5萬次后，電容無損耗，容量可達~1473 F cm3（圖5）。同時，由于Ti3C2Tx和V2CTx氧化還原反應的耦合，異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極在其整個電位窗口內(nèi)表現(xiàn)出幾乎恒定的電流，這種電化學行為與單獨的MXene電極或大多數(shù)其他新興的贗電容材料（只在較小的電位范圍內(nèi)實現(xiàn)最大性能的電化學特征）不同（圖6）。

圖4 MXenes異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自組裝工藝與材料表征

圖5 MXenes異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極在3 M H2SO4中的電化學性能

圖6 對稱超級電容器中MXenes異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜電極的電荷存儲分析 

4、Nano Energy：固溶體MXenes的可調(diào)節(jié)電化學性質(zhì)

MXenes是具有超高比電容的贗電容材料，目前已經(jīng)通過實驗合成了超過30種化學計量的MXenes組合物和大約20種固溶體。Ti3C2Tx是最早發(fā)現(xiàn)和研究最多的MXenes，具有最高的電導率(>15 000 S/cm)、優(yōu)異的用于質(zhì)子化的氧化還原活性表面和良好的堆積密度(在堆疊薄膜中高達4 g/cm3)，其體積電容可達1500 F/cm3。其它MXenes同樣也具有高體積電容特性，例如Nb4C3Tx和V2CTx的體積電容分別為1075 F/cm3和1315 F/cm3。然而截止目前為止，大多數(shù)研究都集中在Ti3C2Tx或其他一些單金屬MXenes上，對固溶體MXenes的電化學性質(zhì)知之甚少。

為此，美國德雷塞爾大學的Yury Gogotsi等人制備了兩組鈮基固溶體MXenes（Ti2-yNbyTx和V2-yNbyTx；0≤y≤2）（圖7），并研究了它們的電化學性能對結(jié)構(gòu)中M元素比例的依賴性，確定了化學性質(zhì)與電荷存儲能力之間的關(guān)系。結(jié)果表明，通過改變M位的化學結(jié)構(gòu)，可以調(diào)節(jié)其電容行為和循環(huán)穩(wěn)定性，并且隨著鈮含量的增加，氧化還原峰顯著減弱，循環(huán)穩(wěn)定性增強（圖8）。Ti2CTx在20000次循環(huán)后的電容保持率小于1%，而Ti0.4Nb1.6CTx則為78%（圖9）。這一研究結(jié)果進一步證明了MXenes的電化學性能可以通過調(diào)節(jié)MXenes結(jié)構(gòu)中過渡金屬的比例來控制。

圖7 不同組分的Ti2-yNbyTx和V2-yNbyTx示意圖與結(jié)構(gòu)

圖8 Ti2-yNbyTx的CV測試曲線

圖9 Ti2-yNbyTx的電容性能和穩(wěn)定性 

5、Advanced Functional Materials：1T-MoS2納米片垂直耦合在二維MXenes上用于高性能鋰離子電容器

電動汽車和大功率電子設(shè)備的迅猛發(fā)展對儲能系統(tǒng)提出了更高的技術(shù)要求，需要它同時具有非常理想的能量密度、功率密度和卓越的循環(huán)性能。在此背景下，鋰離子電容器（LIC）基于在有機電解質(zhì)中使用嵌鋰陽極和電容陰極，能夠有效地將鋰離子電池（高能量密度）、超級電容器（高功率密度）和有機電解質(zhì)（寬工作電位窗口）的優(yōu)勢進行結(jié)合。

然而，電池型陽極和電容型陰極的不同儲能機制會導致LIC的離子動力學不平衡，反而限制了每種電極材料的優(yōu)勢。因此，迫切需要利用LIC的陰極和陽極的協(xié)同動力學來實現(xiàn)高效的能量儲存和釋放。眾所周知，二維材料具有比較大的比表面積和較寬的層間距，表現(xiàn)出更易接近的活性位點和快速的電解質(zhì)離子傳輸通道，這對于彌補LIC陽極和陰極之間的動力學間隙十分重要。

為此，中國科學院電工研究所馬衍偉團隊通過水熱法借助含有四丁基氫氧化銨（TBAOH）的分層Ti3C2Tx MXenes (d-Ti3C2Tx)制備了熱力學穩(wěn)定的1T-MoS2/d-Ti3C2Tx 異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其中2D d-Ti3C2Tx為 MoS2提供了更均勻的成核位點，并且TBA+離子可以在擴大層間距離的同時為MoS2注入額外電荷誘導其從2H向1T相轉(zhuǎn)變（圖10）[4]。研究結(jié)果表明，擴展的層間空間及1T相MoS2的金屬導電性為鋰離子在1T-MoS2/d-Ti3C2Tx中的擴散降低了能量勢壘，有效彌補了陽、陰極之間的動力學差異。1T-MoS2/d-Ti3C2T在2.5 A g -1時比容量可達1160 mAh g -1，18 A g-1時可達172 mAh g -1（圖11）。進一步采用1T-MoS2/d-Ti3C2Tx作為陽極，多孔石墨烯（GNC）作為陰極，組裝成的LIC能量密度最高可達188 Wh/kg，功率密度最高可達13 kW/kg，5000次充放電循環(huán)后容量保持率為83%（圖12）。

圖10 1T-MoS2/ d-Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)合成示意圖

圖11 1T-MoS2/ d-Ti3C2Tx的電化學性能

圖12 GNC// 1T-MoS2/ d-Ti3C2Tx的電化學性能 

參考文獻：

[1] Guoliang Ma, et al. Li-ion storage properties of two-dimensional titanium-carbide synthesized via fast one-pot method in air atmosphere, Nature Communication, 2021, 12, 5085.

[2] Armin VahidMohammadi, et al. 2D titanium and vanadium carbide MXene heterostructures for electrochemical energy storage, Energy Storage Materials, 2021, 41, 554-562.

[3] Likui Wang, et al. Adjustable electrochemical properties of solid-solution MXenes, Nano Energy, 2021, 88, 106308.

[4] Lei Wang, et al. Tetrabutylammonium-Intercalated 1T-MoS2 Nanosheets with Expanded Interlayer Spacing Vertically Coupled on 2D Delaminated MXene for High-Performance Lithium-Ion Capacitors, Advanced Functional Materials, 2021, 31, 2104286.


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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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