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福州大學，最新PNAS！
來源： 時間：2024-05-27 09:44:00 瀏覽：2291次

第一作者：Sikang Xue

通訊作者：王心晨教授、Can Yang

通訊單位：福州大學

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2319751121.



研究背景



目前，將二氧化碳（CO2）轉化為高附加值燃料的光驅動技術越來越受歡迎。CO2分子吸附表面點缺陷的空間構型可分為三種可能的配位態(tài)：M-C、M-O和M-C-O-M（M代表催化劑表面不飽和原子）。雖然缺陷工作為光還原CO2研究提供了見解，但很少有研究關注平面缺陷終止產(chǎn)生的暴露配位結構如何影響分子吸附和反應途徑。當晶格中同時存在多種缺陷類型時，很難在原子水平上精確地構建缺陷結構并確定催化劑上的實際表面活性位點，因此極大地限制了對缺陷獨特的電子結構驅動CO2吸附和轉化的分子動力學機理的基本理解。缺陷工程（defect engineering）已廣泛應用于半導體中，通過改變表面結構來改善光催化性能。基于此，福州大學王心晨教授團隊報道了通過大量引入表面有序缺陷，將無活性的三氧化鎢（WO3）納米片轉化為高效的CO2制CH4光催化劑（WO3-x）。



文章要點



1、通過像差校正電子顯微鏡的表征，在非化學計量WO3-x樣品中周期性{013}層錯的表面有序終止在原子水平上得到了解決。結果表明，{002}表面有序線缺陷是固定CO2的活性位點，將無活性的WO3樣品轉化為高效的催化劑（CH4: O2=8.2: 16.7 μmol h-1），選擇性約95%。

2、此外，準原位XPS光譜表征表明，在表面有序線缺陷上捕獲CO2分子是催化過程中的關鍵步驟。通過引入W-間隙缺陷調整表面電子結構后，主要產(chǎn)物由CH4轉變?yōu)镃O。本研究為缺陷如何影響CO2光還原的催化活性和選擇性提供了原子水平上詳細和直接的答案，為光催化劑的表面原子設計提供了一個原型，以產(chǎn)生高附加值的反應物。



圖文展示



圖1. WO3-x光催化劑的表征及其光還原CO2性能

圖2.原子水平表面有序線缺陷的可視化

圖3. WO3-x光催化劑物理化學性質的表征

圖4.在模擬反應條件下的準原位光譜研究

圖5.吉布斯自由能計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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