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強強聯合丨包信和院士&傅強研究院，重磅JACS！
來源： 時間：2024-03-01 11:13:31 瀏覽：2552次

第一作者：Jianyang Wang

通訊作者：包信和院士、傅強研究員

通訊單位：中國科學院大連化學物理研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13355.



研究背景



密閉（confinement）被認為是調節催化、能量和生物化學性質的重要策略。其中，封閉催化在許多反應中得到應用，當原子、分子和團簇被限制在小空間中時，它們的基本物理和化學性質會發生變化，往往帶來新的化學性質和增強的性能。封閉效應可以直觀地用空間因子來解釋，即納米空腔對客體表現出幾何約束。納米腔壁與客體之間存在電子相互作用或界面鍵合，可調節其原子和電子結構，并產生亞穩態結構，具有增強的反應活性。封閉的納米空間通常會對其內腔的化學反應產生明顯的限制效應，而開放的納米空間是否會產生這種效應還面臨著問題。基于此，大連化學物理研究所包信和院士和傅強研究員等人報道了二氧化鈦（TiO2）的開放表面為氧化銦（In2O3）創造了一個受限的環境，使得In2O3-TiO2催化劑在逆水氣轉換（RWGS）反應中的界面約束效應。



文章要點



1、非原位和原位表征證實，反應誘導的In2O3催化劑從自由納米顆粒到覆蓋在TiO2宿主表面的納米層的分散。界面嵌套的亞穩態Inx納米層有利于表面氧空位的形成和CO2的吸附，而形成的In-O-Ti鍵抑制了嵌套In2O3向In0的過度還原，從而穩定了In2O3的配位不飽和位點（CUSs），提高了催化性能。

2、循環還原氧化處理可實現In2O3的分散和聚集，其中In0是In2O3動態演化的中間體，TiO2表面羥基（OH）是分散In2O3的錨定位點。該發現很好地證明了氧化物/氧化物催化體系中的界面約束效應，并促進了負載型金屬氧化物催化劑結構-性能關系的進一步研究。



圖文展示



圖1. In2O3-TiO2在CO2加氫反應過程中的結構演變和催化性能

圖2.負載在TiO2上的InOx納米層的結構表征

圖3. TiO2表面約束InOx納米層的化學性質

圖4. In2O3在TiO2上分散的機理和可逆振蕩

圖5.反應過程中2 wt%In2O3氧化物的表面結構和催化性能的變化

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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