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香港城市大學&內蒙古大學，最新Angew.！
來源： 時間：2024-01-02 15:56:50 瀏覽：1805次

第一作者：Yunxiang Li

通訊作者：樓雄文教授、谷曉俊教授

通訊單位：香港城市大學、內蒙古大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317572



研究背景



過氧化氫（H2O2）是一種被廣泛應用的綠色氧化劑，但目前工業生產H2O2主要是蒽醌法，既耗能又對環境有害。利用太陽能和半導體光催化劑人工光合作用是一種有前途的、可持續的生產H2O2的方法。其中，探索獨特的單原子位點，能夠有效地將氧氣（O2）還原為H2O2，同時在光照條件下不會分解H2O2，對H2O2光催化合成具有重要意義，但仍然具有挑戰性。基于此，香港城市大學樓雄文教授和內蒙古大學谷曉俊等人報道了通過使用不同的鋅鹽陰離子來實現具有可定制的局部配位環境的單Zn位點修飾的聚合物氮化碳（CN）。



文章要點



1、具體而言，來自乙酸鹽（OAc）陰離子的O原子參與了CN上單原子Zn位點的配位，在CN上形成不對稱的Zn-N3O基團（記為CN/Zn-OAc），不同于采用硫酸鹽（SO4）得到的Zn-N4位點（CN/Zn-SO4）。

2、實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，Zn-N3O基團比Zn-N4基團具有更高的O2還原成H2O2的活性。這是由于不對稱的N/O配位，由于Zn的電子結構調制，促進了O2的吸附和關鍵中間體*OOH在Zn位點上的形成。此外，在黑暗和光照條件下，它對H2O2的分解都不活躍，因此優化后的CN/Zn-OAc催化劑在可見光下的光催化H2O2活性顯著提高。本研究證明了陰離子在單原子中心局部配位環境中的重要作用，并在原子水平上對結構-活性關系提供了見解。



圖文展示



圖1. CN/Zn-OAc的合成路線示意圖

圖2.形貌表征

圖3.結構表征

圖4.催化性能

圖5.理論計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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