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高敦峰團隊Angew.：金屬-有機界面助力CO電解制醋酸！
來源： 時間：2023-11-06 09:55:23 瀏覽：1946次

第一作者：Youwen Rong、Tianfu Liu
通訊作者：高敦峰研究員
通訊單位：中國科學院大連化學物理研究所
DOI: 10.1002/ange.202309893

研究背景



通過電化學方法將CO2轉化為有價值的化學品和燃料，但由于復雜的反應途徑和共享的速率決定步驟，將CO2/CO電解的選擇性導向特定的多碳產物是非常具有挑戰性的。中國科學院大連化學物理研究所高敦峰等人在CO電解過程中，通過將銅配合物原位轉化為有機配體修飾的銅納米顆粒，構建了銅-有機界面。通過結構表征、控制實驗、拉曼光譜測量和密度泛函理論計算結果表明，銅-有機界面創造了一個有利的反應微環境，相比其他多碳的產品，增強了*CO吸附，降低了C-C耦合的能壘，促進醋酸的形成，從而合理化選擇性醋酸生產。

文章要點



1、作者在CO電解過程中，通過將銅配合物原位轉化為有機配體修飾的銅納米顆粒，構建了銅-有機界面。通過結構表征、控制實驗、拉曼光譜測量和密度泛函理論（DFT）計算結果表明，銅-有機界面創造了一個有利的反應微環境，相比其他多碳的產品，增強了*CO吸附，降低了C-C耦合的能壘，促進醋酸的形成。
2、通過重建的CuPc催化劑對CO電解生產醋酸酯具有很強的選擇性。醋酸FE高達84.2%（對應于碳選擇性高達92.1%），醋酸局部電流密度為605 mA cm?2，即醋酸產量63.4%，醋酸形成率0.38 mmol min?1。本工作突出了構建金屬-有機界面的巨大前景，用于定制反應微環境，以便從CO電解中高選擇性地生產特定的C2+產物。

圖文展示



 
圖1.CuPc電極的CO電解性能
 
圖2.不同條件下的CuPc電極的SEM、TEM、XRD和拉曼表征
 
圖3. CuPc電極的XANES、EXAFS和原位XPS表征
 
圖4.DFT計算結果和XANES、EXAFS表征
 
圖5.不同電極的拉曼光譜測試和DFT計算結果
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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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