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打破常規，孫學良院士EES
來源： 時間：2023-10-10 13:39:35 瀏覽：1913次

第一作者：Changhong Wang、Shuo Wang

通訊作者：王建濤、莫一非、孫學良院士

通訊單位：國聯汽車動力電池研究院、馬里蘭大學、加拿大西安大略大學

DOI: 10.1039/D3EE01119D



研究背景



開發基于固態電解質（SEs）的全固態電池（ASSBs）是有效解決液態電解質基鋰離子電池安全性問題的理想方案，其中鹵化物固體電解質具有良好的離子電導率和出色的高電壓穩定性，受到廣泛關注。然而，它們的結構與性能之間的結構-效能關系仍不清楚。基于此，王建濤、莫一非和孫學良院士等人報道了一系列Li3-xLu1-xZrxCl6（LLZL，0<x<1）固溶體，用于研究鹵化物SEs中離子和空位濃度對離子電導率的影響。本文中，研究者發現實現LLZL中離子和空位濃度的平衡，而非異價取代引起的結構變化（引入堆垛層錯），在優化六方密堆積（hcp）結構中的離子傳輸中至關重要。該研究還揭示了共價取代可以增強鹵化物SSE的氧化穩定性，但會犧牲其還原穩定性。本研究為開發具有長壽命的無鈷ASSBs提供了重要見解和新的思路。



文章要點



1、通過調控Li3-xLu1-xZrxCl6（LLZL，0<x<1）固溶體中離子和空位濃度，揭示實現鹵素陰離子亞晶格中離子和空位濃度的平衡，而非異價取代引起的結構變化，對離子的高效傳輸起著至關重要的作用。

2、在一系列LLZL固溶體中，當50%的Lu3+被Zr4+取代時，該固溶體在室溫下具有最高的離子電導率（1.5 mS·cm-1）和最低的活化能（0.285 eV）。此外，同價取代（Zr4+或Hf4+）能增強鹵化物SEs的氧化穩定性，但犧牲了其還原穩定性。

3、以LLZL固溶體制備的無Co全固態電池LiMn2O4/LLZC/Li6PS5Cl表現出優異的長循環穩定性，其在0.3 C下循環1000次后的容量衰減可以忽略不計。



圖文展示



圖1. Li+在具有不同離子和空位濃度的SEs中的遷移模型

圖2. Li-Lu-Zr-Cl固溶體的結構分析

圖3.揭示Li3-xLu1-xZrxCl6固溶體中Li+/空穴濃度與電化學性能的關系

圖4. Li2.5Lu0.5Zr0.5Cl6的本征電化學窗口

圖5.無Co全固態電池LiMn2O4/LLZC/Li6PS5Cl的電化學性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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