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清華陸奇&北大徐冰君Nat. Catal.：輕烷烴在室溫和常壓下的活化！

來源：時間：2023-08-07 11:04:17 瀏覽：2525次

第一作者：Haochen Zhang

通訊作者：徐冰君教授和陸奇副教授

通訊單位：北京大學和清華大學

DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9.

01

研究背景

輕烷烴在溫和條件下的活化仍然是一個重大挑戰。基于此，清華大學陸奇副教授和北京大學徐冰君教授等人報道了一種以銅（Cu）粉為催化劑，O₂為氧化劑，在常溫常壓下選擇性地將輕烷烴轉化為相應的烯烴和氧合物的反應體系。該體系為輕烷烴以及其他相對惰性但重要的有機化合物（如環己烷和辛烷）在溫和條件下的功能化提供了可能性。

02

文章要點

1、在乙烷活化中，本文以2.27 mmol g_Cu^-1 h^-1的速率實現了乙烯和乙酸的聯合生產，總選擇性高達97%。同時，丙烷轉化為丙烯的選擇性高達94%，產率高達1.83 mmol g_Cu^-1 h^-1，而甲烷主要轉化為CO₂、甲醇和乙酸。

2、在催化實驗、同位素標記實驗、光譜分析和密度泛函理論（DFT）計算的結論基礎上，作者提出了一種反應機理，即在氧化過程中C-H鍵被產生的表面氧化物所激活，從而形成作為關鍵反應中間體的烷基。

03

圖文展示

圖1.常溫下不同O₂摩爾分數的輕烷烴活化

圖2.乙烷活化的同位素標記研究

圖3.乙烷活化的速率和產物分布

圖4.乙烷、丙烷和甲烷活化的原位SERS

圖5.乙烷活化機理的理論研究

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