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郭玉國(guó)&萬(wàn)立駿&石吉磊等人，最新Angew.！

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-05 10:53:57 瀏覽：2358次

第一作者：Xin-Hai Meng

通訊作者：郭玉國(guó)研究員、萬(wàn)立駿院士和石吉磊副研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202302170

研究背景

鋰電池的正極材料一直以層狀過(guò)渡金屬氧化物為主，從LiCoO₂向著高Ni、高容量、低成本的LiNi_xCo_yMn_1-x-yO₂（NCM）發(fā)展，然而富Ni的正極容易發(fā)生力學(xué)和化學(xué)失效。其中，力學(xué)失效來(lái)自于Lit⁺(de)插層過(guò)程中晶格各向異性的變化，表現(xiàn)為晶間和晶內(nèi)裂紋、扭結(jié)、滑動(dòng)等。研究表明，調(diào)整顆粒表面的相結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)可有效地增強(qiáng)正極的穩(wěn)定性。大多數(shù)策略側(cè)重于通過(guò)添加外來(lái)物質(zhì)，如涂層或摻雜等來(lái)抑制裂紋或副反應(yīng)，但會(huì)帶來(lái)錯(cuò)配問(wèn)題或較差的電荷轉(zhuǎn)移，因此理想的模型可能是基于對(duì)原始Ni-Co-Mn系統(tǒng)的精確控制。基于此，中科院化學(xué)所郭玉國(guó)研究員、萬(wàn)立駿院士和石吉磊副研究員等人報(bào)道了以單晶富鎳LiNi_0.83Co_0.11 Mn_0.06O₂（S-NCM）正極為模型系統(tǒng)，以闡明表面性質(zhì)的關(guān)鍵作用。

文章要點(diǎn)

1、作者采用了基于本征Ni-Co-Mn體系的元素-結(jié)構(gòu)原子排列同步控制，深入研究了表面作用。通過(guò)對(duì)正極表面結(jié)構(gòu)和元素原子排列的控制，得到富Co表面和層狀尖晶石構(gòu)建了具有較高模量和化學(xué)惰性的纏繞結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的單晶正極（RS-NCM）。

2、改性后的正極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，并具有可靠的機(jī)械-化學(xué)穩(wěn)定性。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，改性后的正極在1 C下循環(huán)150次后，即使在苛刻的60 ℃下也能保持82%的容量。

圖文展示

圖1. RS-NCM和S-NCM的表征

圖2. S-NCM和RS-NCM的理化表征

圖3. S-NCM和RS-NCM的性能測(cè)試

圖4. S-NCM和RS-NCM的循環(huán)穩(wěn)定性

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