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繼兩篇JACS后,鞏金龍團隊再發Nature Nanotechnology!
來源: 時間:2023-04-07 14:51:34 瀏覽:2919次

第一作者:Xin Chang和Zhijian Zhao

通訊作者:鞏金龍教授

通訊單位:天津大學

DOI:10.1038/s41565-023-01344-z



研究背景

在合金催化劑中,幾何隔離的金屬原子可以實現高效性和選擇性催化。然而,活性原子與其鄰近原子之間的幾何和電子干擾,即不同的微環境,使得活性位點模糊不清。基于此,天津大學鞏金龍教授團隊Nature Nanotechnology上報道了通過融合多學科,創造性的提出了一種新方法,以描述微環境并確定單位點合金催化劑中活性位點的有效性。


文章要點

1、在PtM系(M=過渡金屬)中,通過考慮電子調節和幾何調制,作者提出了一個簡單的描述符——隔離度(degree-of-isolation),并在丙烷脫氫工業反應中對PtM單位點合金的催化性能進行描述。在丙烷脫氫(PDH)實驗中的對丙烯選擇性高達93%,與計算描述符之間的高度一致。

2、通過DFT計算、火山形隔離-選擇性圖等發現,設計選擇性單位點合金的Sabatier型原理,即對具有高隔離度的單位點合金,活性中心的改變對調節選擇性有很大影響。



圖文展示

圖1. Pt位點的電子調節

圖2. Pt位點的結構調節

圖3.火山形隔離-選擇性圖

圖4.實驗合成、表征和PDH性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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