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神奇的水凝膠：2021最新研究進(jìn)展！

來(lái)源：測(cè)試GO 時(shí)間：2021-12-09 23:07:08 瀏覽：6844次

引言

水凝膠是一種網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的親水性聚合物材料，親水性聚合物鏈通過(guò)交聯(lián)可形成三維固體，水則充當(dāng)擴(kuò)散介質(zhì)。水凝膠材料具有極高的吸水性，可以溶脹和保有大量的水，水的吸收量與交聯(lián)度密切相關(guān)。交聯(lián)度越高，吸水量越低，其水含量可以低到百分之幾，也可以高達(dá)99%。水凝膠材料的質(zhì)地通常很軟且強(qiáng)度不夠，但是通過(guò)定向設(shè)計(jì)，可以使其具備很高的韌性。除此之外，水凝膠具有極好的機(jī)械性能、生物相容性和離子傳輸?shù)饶芰Γ粡V泛運(yùn)用于環(huán)保、傳感、醫(yī)療和能源等行業(yè)。

01

Nature Communications：PbCdSe量子點(diǎn)凝膠中原子級(jí)分散的Pb離子位點(diǎn)增強(qiáng)了室溫NO₂傳感

大氣中的NO₂被視為一種對(duì)人類身體健康不利的氣體組分，短時(shí)間內(nèi)接觸高濃度的NO₂會(huì)刺激人體呼吸系統(tǒng)，引發(fā)咳嗽、喘息、呼吸困難等呼吸窘迫癥狀，如果長(zhǎng)時(shí)間接觸數(shù)十ppb級(jí)的NO₂甚至?xí)l(fā)哮喘。另外，NO₂還會(huì)導(dǎo)致環(huán)境問(wèn)題，例如酸雨、大氣霧霾和營(yíng)養(yǎng)物污染等。目前，檢測(cè)ppb級(jí)NO₂通常利用化學(xué)發(fā)光法實(shí)現(xiàn)，但化學(xué)發(fā)光分析儀價(jià)格昂貴且不方便進(jìn)行實(shí)時(shí)和現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量，而且現(xiàn)有的低成本商業(yè)NO₂傳感器仍然不能提供真實(shí)環(huán)境中的可靠ppb級(jí)檢測(cè)。因此，亟需開(kāi)發(fā)能夠在ppb范圍內(nèi)具有快速和可靠的廉價(jià)NO₂傳感器。

金屬硫化物量子點(diǎn) (QD) 凝膠具有微晶尺寸小（高表面積與體積比）、三維介孔結(jié)構(gòu)（快速氣體擴(kuò)散）、連接網(wǎng)絡(luò)（促進(jìn)電子通信）和豐富的化學(xué)物質(zhì)（易于表面改性）等特點(diǎn)，被視為一種有希望的氣體傳感器候選材料。此外，凝膠化過(guò)程具有額外的優(yōu)勢(shì)，可部分或完全從顆粒表面剝離有機(jī)配體，從而顯著增加氣體分子結(jié)合的活性表面位點(diǎn)，提高傳感性能。

基于此，韋恩州立大學(xué)的Stephanie L. Brock、羅龍和清華大學(xué)張亮等人合作開(kāi)發(fā)了一種原子級(jí)分散的Pb_xCd_{1? x}Se QD凝膠材料并用于NO₂氣體傳感（圖1）^[^1]。研究結(jié)果表明，含有原子級(jí)分散 Pb 離子位點(diǎn)的雙金屬PbCdSe QD凝膠實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)傳感器響應(yīng)和快速恢復(fù)的最佳組合。與基于p型半導(dǎo)體的室溫NO₂氣體傳感器相比，PbCdSe QD凝膠具有更低的檢測(cè)限、更高的靈敏度和穩(wěn)定性、快速響應(yīng)和恢復(fù)特性（圖2）。DFT計(jì)算表明PbCdSe QD凝膠的高性能源于Pb離子位點(diǎn)可以將電子密度轉(zhuǎn)移到鄰近的Cd離子，使它們成為NO₂更好的電子給體，從而增強(qiáng)傳感響應(yīng)。

圖1 PbxCd1? xSe QD凝膠材料的合成與表征

圖2 PbxCd1? xSe QD凝膠材料室溫氣敏性能

02

Advanced Functional Materials: 用于實(shí)時(shí)、可逆和可持續(xù)光書(shū)寫(xiě)的多級(jí)響應(yīng)水凝膠材料

隨著 5G 技術(shù)的快速發(fā)展，智能材料和設(shè)備正在通過(guò)物聯(lián)網(wǎng)改變我們的生活。然而聯(lián)網(wǎng)及相應(yīng)設(shè)備的發(fā)展將涉及大量的電子產(chǎn)品，它們的短周轉(zhuǎn)率正在全球范圍內(nèi)導(dǎo)致電子垃圾的快速增長(zhǎng)和嚴(yán)重的生態(tài)挑戰(zhàn)。

由于可生物降解和瞬態(tài)系統(tǒng)分別表現(xiàn)出有限的性能和潛在的環(huán)境污染，賦予智能設(shè)備可逆響應(yīng)能力和長(zhǎng)使用壽命是一個(gè)有吸引力的策略。例如，可寫(xiě)材料作為智能控制、信息安全保護(hù)和防偽等方面的重要一環(huán)，其擦除和改寫(xiě)的實(shí)現(xiàn)通常需要特殊的條件（如溴化氫、尿素溶液），沒(méi)有實(shí)時(shí)響應(yīng)能力，這極大地限制了它們的實(shí)際應(yīng)用，因此如何在溫和條件下設(shè)計(jì)具有實(shí)時(shí)、可逆和可持續(xù)書(shū)寫(xiě)能力的材料仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，四川大學(xué)的張新星和張楚虹等人報(bào)道了一種基于逐階段良好組織的響應(yīng)行為（包括光熱轉(zhuǎn)換、溫度相關(guān)極性轉(zhuǎn)變和相應(yīng)的熒光響應(yīng)）的多級(jí)響應(yīng)水凝膠材料，用于實(shí)時(shí)、可逆和可持續(xù)的光寫(xiě)入（圖3）^[^2]。作者采用超聲共聚合法制備了光熱液態(tài)金屬納米顆粒功能殼核微球和構(gòu)建了熱響應(yīng)型聚（n -異丙基丙烯酰胺）凝膠網(wǎng)絡(luò)，其中刺激通過(guò)完全可逆的“光-熱-熒光”途徑實(shí)現(xiàn)，同時(shí)基于羅丹明B的顯著極性相關(guān)熒光行為，獲得的智能水凝膠可以很容易地手寫(xiě)和識(shí)別。所制備的材料可通過(guò)手控近紅外激光在5 s內(nèi)無(wú)污染寫(xiě)入，20 s內(nèi)自發(fā)擦除，具有優(yōu)異的重寫(xiě)能力（5000次以上，色度坐標(biāo)方差<0.0008）（圖4）。

圖3 多級(jí)響應(yīng)材料的層次結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及相應(yīng)的水凝膠分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

圖4 所得水凝膠的寫(xiě)入、擦除和改寫(xiě)能力

03

Advanced Energy Materials：水凝膠電解質(zhì)用于高性能Zn/MnO₂電池

水性鋅離子電池 (ZIB) 具有資源豐富，價(jià)格低廉、易于制造，固有安全和環(huán)境友好等特性，在可穿戴柔性儲(chǔ)能器件上有著顯著的應(yīng)用前景。與其他具有水性電解質(zhì)的多價(jià)金屬（Ca、Mg、Al）電池相比，ZIBs 已成功地改性為更可逆和更穩(wěn)定的電池。ZIB的MnO₂電極材料傾向于在傳統(tǒng)的天然水性電解質(zhì)中進(jìn)行單電子氧化還原（Mn⁴⁺到Mn³⁺），這導(dǎo)致理論容量受限（308 mA hg^-1）。使用高酸性電解液有助于提高Zn/MnO₂系統(tǒng)的質(zhì)子和電子動(dòng)力學(xué)，從而提高容量和循環(huán)性能以及實(shí)現(xiàn)電化學(xué)裝置能量密度的最大化。然而，這會(huì)存在一個(gè)明顯的缺點(diǎn)，即液體電解質(zhì)中H⁺的快速遷移能力所產(chǎn)生的酸性會(huì)導(dǎo)致鋅負(fù)極的劇烈腐蝕和系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)崩潰。

基于此，澳門大學(xué)洪果和南京大學(xué)姚亞剛合作提出了一種關(guān)于在水凝膠電解質(zhì)中精確質(zhì)子重新分布的新想法，用于優(yōu)選的雙電子氧化還原反應(yīng)^[^3]。具體而言，水凝膠電解質(zhì)包括 “酸性區(qū)”（A區(qū)）、弱堿性“緩沖區(qū)”（B區(qū)）和中性“保護(hù)區(qū)”（C區(qū)），定義為A /B/C水凝膠（ABC-H）電解質(zhì)。其中，A區(qū)提供足夠的H⁺以支持MnO₂陰極處的雙電子氧化還原；B區(qū)作為隔離H⁺的緩沖區(qū)并防止傳輸?shù)疥?yáng)極；C區(qū)將堿性層與鋅陽(yáng)極隔開(kāi)，以避免枝晶生長(zhǎng)（圖5）。

這種電池在 0.05 A g^-1時(shí)的比容量為516 mAh g^-1，并且在5 A g^-1下5000次循環(huán)的容量保持率為93.18%。更重要的是，使用三層電解質(zhì)的纖維狀Zn/MnO₂電池可以維持2000次循環(huán)，在1 A g^-1時(shí)具有235 mAh g^-1的高初始容量，180°折疊6000次后仍可保持99.54%的容量。

圖5 基于ABC-H水凝膠的Zn/MnO2電池

圖6 基于ABC-H水凝膠的Zn/MnO2電池的電化學(xué)性能

04

Chemical Engineering Journal：用于柔性電子產(chǎn)品的高強(qiáng)度、高導(dǎo)電有機(jī)水凝膠纖維

水凝膠的基質(zhì)是由聚合物組成的三維網(wǎng)絡(luò)，水在三維網(wǎng)絡(luò)中可以自由移動(dòng)。由聚合物的交聯(lián)密度決定的三維網(wǎng)絡(luò)控制著水凝膠孔隙的大小，聚合物的交聯(lián)密度越低，孔徑越大，水轉(zhuǎn)移阻力降低，負(fù)載的離子轉(zhuǎn)移阻力也變小，水凝膠的導(dǎo)電性也會(huì)越高，但是相應(yīng)的機(jī)械強(qiáng)度就會(huì)下降。

然而，在實(shí)際應(yīng)用中，水凝膠必須保持一定的機(jī)械強(qiáng)度，使其在拉伸、彎曲、壓縮等人體運(yùn)動(dòng)過(guò)程中不被破壞。此外，另一個(gè)重要的考慮因素是水凝膠是否能夠足夠快地傳輸電信號(hào)。因此，同時(shí)具備高強(qiáng)度、高拉伸和高導(dǎo)電性是水凝膠材料廣泛應(yīng)用的前提。

基于此，四川大學(xué)的冉蓉提出了一種將羥乙基纖維素 (HEC) 嵌入聚乙烯醇 (PVA) 水凝膠中以形成可吸附離子大孔的方法^[^4]。研究結(jié)果表明，將HEC復(fù)合成PVA水凝膠后再浸泡在不同鹽離子水溶液中形成PHHS水凝膠，制得的水凝膠電導(dǎo)率可達(dá)5.77 S/m，應(yīng)變?yōu)?00.30%時(shí)強(qiáng)度可達(dá)2.86 MPa。

進(jìn)一步將水凝膠浸泡在氯化鈉甘油水溶液中，通過(guò)調(diào)節(jié)水凝膠的孔徑和強(qiáng)度，以制備在-30和65°C下具有高強(qiáng)度和高導(dǎo)電性的PVA-HEC有機(jī)水凝膠纖維（PHOH），從而適應(yīng)不同人體運(yùn)動(dòng)的要求（圖7）。

為滿足未來(lái)多傳感器的需求，作者在系統(tǒng)中加入了溫敏顆粒來(lái)制備凝膠纖維作為編織的溫敏導(dǎo)電材料。同時(shí)，作者進(jìn)一步使用PHOH制備了綠色能源摩擦納米發(fā)電機(jī)（圖8）。這一策略將有利于柔性電子材料的自供電、小型化和智能化。

圖7 有機(jī)水凝膠的抗凍、抗干燥、導(dǎo)電和機(jī)械性能

圖8 PHOH綠色能源摩擦納米發(fā)電機(jī)

參考文獻(xiàn)：

[1] Xin Geng, et al. Atomically dispersed Pb ionic sites in PbCdSe quantum dot gels enhance room-temperature NO₂sensing, Nature Communications, 2021, 12, 4895.

[2] Jize Liu, et al. Multistage Responsive Materials for Real-time, Reversible, and Sustainable Light-Writing, Advanced Functional Materials, 2021, 2106673.

[3] Zhaoxi Shen, et al. Precise Proton Redistribution for Two-Electron Redox in Aqueous Zinc/Manganese Dioxide Batteries, Advanced Energy Materials, 2021, 2102055.

[4] Xiangdong Wang, et al. High-strength, highly conductive and woven organic hydrogel fibers for ?exible electronics, Chemical Engineering Journal, 2022, 428, 131172.

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