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「綜述」TiO2在光催化CO2還原中的應(yīng)用知多少？（上）

來(lái)源：本站時(shí)間：2019-12-19 14:30:11 瀏覽：7861次

【引言】

近年來(lái)，由于化石燃料的大量消耗，大氣中CO₂含量的增加已經(jīng)引發(fā)了嚴(yán)重的環(huán)境污染。在過(guò)去的35年間，由化石燃料燃燒所造成的年度CO₂排放量呈逐年增長(zhǎng)的趨勢(shì)（圖1）。CO₂對(duì)于大氣中熱量的捕獲使得全球的氣溫隨之升高。因此，尋找一種可再生且環(huán)境友好的能源是擺在人類(lèi)社會(huì)面前的緊迫任務(wù)。自從太陽(yáng)能被認(rèn)為是一種無(wú)排放的綠色能源以來(lái)，如何將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的太陽(yáng)燃料吸引了研究者們大量的關(guān)注。

圖1 1980-2015年間CO₂排放量與全球氣溫變化的趨勢(shì)圖

在眾多選擇中，將CO₂光催化還原轉(zhuǎn)化為諸如CH₄、HCO₂H、CH₂O和CH₃OH等綠色太陽(yáng)燃料被認(rèn)為是一種極具前景的技術(shù)。自1979年Inoue等人的報(bào)道以來(lái)，不同種類(lèi)的半導(dǎo)體，如TiO₂、CdS、Fe₂O₃、g-C₃N₄、Bi₂WO₆、Cu₂O等都被應(yīng)用在了CO₂光催化還原的研究中。基于其高效的還原性能、低成本以及高度的穩(wěn)定性，TiO₂作為最具潛力的光催化CO₂還原材料近年來(lái)研究頗多。

【光催化CO₂還原的反應(yīng)機(jī)理】

光催化CO₂還原可以模擬自然界中的光合成系統(tǒng)，能將入射太陽(yáng)光能轉(zhuǎn)換為太陽(yáng)燃料，而無(wú)需其他高能輸入設(shè)備。因此，這一過(guò)程是用來(lái)合成有機(jī)燃料被廣泛研究的思路。一般來(lái)說(shuō)，光催化CO₂共分為四個(gè)主要過(guò)程：CO₂的吸附、吸收入射光子能量產(chǎn)生電子-空穴對(duì)、電子-空穴對(duì)的分離及其在光催化材料表面的復(fù)合、CO₂的還原（圖2）。

圖2 光催化CO₂還原的反應(yīng)機(jī)理

光催化反應(yīng)開(kāi)始于CO₂在材料表面的吸附，因此，提高TiO₂對(duì)于CO₂的吸附能力是其中的重要步驟。通過(guò)增大材料的比表面積和產(chǎn)生更多的表面反應(yīng)活性位都可以達(dá)到這一目的。此外，將TiO₂表面堿性化也是一種行之有效的思路。當(dāng)TiO₂吸收能量大于或等于禁帶寬度的入射光時(shí)，電子-空穴對(duì)隨之產(chǎn)生，所以縮小TiO₂的禁帶寬度則是另一種提高材料性能的方法。利用摻雜或者負(fù)載金屬顆粒可以產(chǎn)生更多的電子-空穴對(duì)促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行。在光催化反應(yīng)的第三步中，通過(guò)引入金屬或者碳基材料可以有效的分離電子和空穴，使其充分參與到氧化還原反應(yīng)中來(lái)。然而，CO₂分子十分穩(wěn)定，所以只有電子有足夠的潛力參與到CO₂還原反應(yīng)中來(lái)。因此，在TiO₂上的特定反應(yīng)位點(diǎn)上積累足夠多的電子達(dá)到多電子轉(zhuǎn)移就極為重要。

【提高光催化CO₂還原性能的方法】

在目前的研究中，基于上述光催化反應(yīng)的過(guò)程，人們主要使用摻雜、金屬沉積、堿性修飾、形成異質(zhì)結(jié)以及碳基材料的負(fù)載五種方法提高TiO₂材料的性能。

圖3 提高光催化CO₂還原的方法機(jī)理

下期我們將帶來(lái)提高TiO₂材料性能的五種具體方法哦~

未完待續(xù)...

本文內(nèi)容主要基于AppliedSurface Science 392 (2017) 658–686，文末會(huì)列出相關(guān)的文獻(xiàn)，感興趣的讀者可以自行下載查看。

【參考文獻(xiàn)】

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